Український антарктичний журнал

№ 1(18) (2019): Український антарктичний журнал
Articles

Адсорбційні властивості пірогенних індивідуальних і змішаних оксидів Si, Ti та Al як моделей мінеральних аерозолів в атмосфері Aнтарктики

М. С. Базилевська
Інститут геологічних наук, Національна академія наук України, вул. Олеся Гончара, 55Б, м. Київ, 01054, Україна
В. Й. Богилло
Інститут геологічних наук, Національна академія наук України, вул. Олеся Гончара, 55Б, м. Київ, 01054, Україна
Опубліковано December 13, 2019
Ключові слова
  • мінеральні аерозолі,
  • атмосфера Антарктики,
  • пірогенні індивідуальні та змішані оксиди Si, Ti та Al,
  • адсорбція азоту
Як цитувати
Базилевська, М. С., & Богилло, В. Й. (2019). Адсорбційні властивості пірогенних індивідуальних і змішаних оксидів Si, Ti та Al як моделей мінеральних аерозолів в атмосфері Aнтарктики. Український антарктичний журнал, (1(18), 3-17. https://doi.org/10.33275/1727-7485.1(18).2019.125

Анотація

Метою роботи було визначення впливу природи та вмісту X, CX в оксидах X/SiO2 (X = Al2O3, TiO2, Al2O3/TiO2) на характеристики їх поверхні. Методом волюметрії виміряні низькотемпературні ізотерми адсорбції азоту на поверхні 12 індивідуальних і змішаних пірогених оксидів Si, Ti та Al, як компонентів мінеральних аерозолів в атмосфері Антарктики. Згідно теорії БЕТ розраховано питомі площі поверхні оксидів, SBET. Залежності між CX і SBET для змішаних оксидів не виявлено, що пов’язано з впливом температури реакції гідролізу MCln (M = Si, Ti та Al) у кисень/водневому полум’ї та відношень концентрацій O2, H2 і MCln на структурні характеристики первинних частинок та агрегатів. Методом регуляризації розраховано розподіли поверхні оксидів за енергіями адсорбції N2 та показано, що вона характеризується високою мірою енергетичної неоднорідності. Для опису адсорбції N2 у повному діапазоні його тисків застосовано Зета – ізотерму адсорбції (ZAI), яку отримано в наближенні адсорбованого пару, як набору кластерів молекул. За рівняннями ZAI розраховано питомі площі поверхні оксидів, As, максимальні кількості молекул в адсорбованих кластерах, товщини адсорбованої рідкої плівки та вільні поверхневі енергії оксидів за відсутності адсорбції, γS0. As гарно корелює з SBET та складає 77,5% від неї. Величина γS0 зростає при збільшенні середньої енергії адсорбції N2. Залежності між γS0 та CX (з урахуванням γS0 для X) для змішаних оксидів не виявлено. Для SiO2, Al2O3 і TiO2 γS0 зростає при збільшенні діелектричної проникності оксидів та показника заломлення і знаходяться в діапазоні їх дисперсійних компонент вільної поверхневої енергії, які визначено іншими експериментальними методами та розраховано згідно теорії Ліфшиця. Знайдені параметри для оксидів дозволяють оцінити активність їх поверхонь по відношенню до домішок в атмосфері Антарктики, що необхідно для розрахунку їх коефіцієнтів розподілу між частинками та атмосферою і кінетики їх видалення.

Посилання

  1. Al-Abadleh, H. A., Grassian, V. H. 2003. Oxide surfaces as environmental interfaces. Surface Science Reports, 52. 63-161. https://doi.org/10.1016/j.surfrep.2003.09.001
  2. Artaxo, P., Rabello, M. L. C. 1992. Trace elements and individual particle analysis of atmospheric aerosols from the Antarctic Peninsula. Tellus B., 44. 318-334. https://doi.org/10.1034/j.1600-0889.1992.00010.x
  3. Asmi, E., Neitola, K., Teinilä, K., Rodriguez, E., Virkkula, A., Backman, J., et al. 2018. Primary sources control the variability of aerosol optical properties in the Antarctic Peninsula. Tellus B., 70:1414571. https://doi.org/10.1080/16000889.2017.1414571
  4. Atkins, C. B., Dunbar, G. B. 2009. Aeolian sediment flux from sea ice into southern McMurdo sound, Antarctica. Global Planetary Change, 69. 133-141. https://doi.org/10.1016/j.gloplacha.2009.04.006
  5. Ayling, B. F., McGowan, H. A. 2006. Niveo-eolian sediment deposits in coastal South Victoria Land, Antarctica: indicators of regional variability in weather and climate. Arctic, Antarctic and Alpine Research, 38. 313-324. https://doi.org/10.1657/1523-0430(2006)38[313:NSDICS]2.0.CO;2
  6. Basile, I., Grousset, F. E., Revel, M., Petit, J. R., Biscaye, P. E., Barkov, N. I. 1997. Patagonian origin of glacial dust deposited in East Antarctica (Vostok and Dome C) during glacial stages 2, 4 and 6. Earth Planet Science Letters, 146. 573-589. https://doi.org/10.1016/S0012-821X(96)00255-5
  7. Bergstrom, L. 1997. Hamaker Constants of Inorganic Materials. Advances in Colloid and Interface Science, 70. 125-169. https://doi.org/10.1016/S0001-8686(97)00003-1
  8. Bilinski, B.. Holysz, L. 1999. Some Theoretical and Experimental Limitations in the Determination of Surface Free Energy of Siliceous Solids. Powder Technology, 102. 120-126. https://doi.org/10.1016/S0032-5910(98)00205-8
  9. Bogillo, V. I., Shkilev, V. P., Voelkel A. 1996. Chemical Heterogeneity of Metal Oxides Surface as Studied by Inverse Gas Chromatography at Finite Concentrations. Adsorption Science and Technology, 14(3). 189-198. https://doi.org/10.1177/026361749601400305
  10. Bogillo, V. I., Shkilev, V. P., Voelkel, A. 1998. Determination of Surface Free Energy Components for Heterogeneous Solids by Means of Inverse Gas Chromatography at Finite Concentrations. Journal of Materials Chemistry, 8(9). 1953-1961. https://doi.org/10.1039/a801703d
  11. Bogillo, V. I., Shkilev, V. P. 1999. Evaluation of Desorption Energy Distributions from TPD Spectra on the Heterogeneous Solid Surfaces. Journal of Thermal Analysis and Calorimetry, 55(2). 483-492. https://doi.org/10.1023/A:1010193802672
  12. Bogillo, V. I., Bazylevska, M. S. 2008. Partitioning and Exc hange of Organochlorine Contaminants between Abiotic Compartments in Antarctica. In Mehmetli E. et al (eds). The Fate of Persistent Organic Pollutants in the Environment, Dordrecht: Springer. 333-351. https://doi.org/10.1007/978-1-4020-6642-9_25
  13. Bory, A., Wolff, E., Mulvaney, R., Jagoutz, E., Wegner, A., Ruth, U., et al. 2010. Multiple sources supply eolian mineral dust to the Atlantic sector of coastal Antarctica: evidence from recent snow layers at the top of Berkner Island ice sheet. Earth Planet Science. Letters, 291. 138-148. https://doi.org/10.1016/j.epsl.2010.01.006
  14. Brunauer, S. Emmett, P. H., Teller, E. 1938. Adsorption of Gases in Multimolecular Layers. Journal of American Chemical Society, 60. 309-319. https://doi.org/10.1021/ja01269a023
  15. Budhavant, K., Safi, P. D., Rao, P. S. P. 2015. Sources and elemental composition of summer aerosols in the Larsemann Hills (Antarctica). Environmental Science and Pollution Research, 22. 2041-2050. https://doi.org/10.1007/s11356-014-3452-0
  16. Bullard, J. E., Baddock, M., Bradwell, T., Crusius, J., Darlington, E., Gaiero, D., et al. 2016. High-latitude dust in the Earth system. Review of Geophysics, 54. 447-485. https://doi.org/10.1002/2016RG000518
  17. Chaubey, J. P., Moorthy, K. K., Babu, S. S., Nair, V. S. 2011. The optical and physical properties of atmospheric aerosols over the Indian Antarctic stations during southern hemispheric summer of the international Polar Year 2007-2008. Annals of Geophysics, 29. 109-121. https://doi.org/10.5194/angeo-29-109-2011
  18. Chewings, J. M., Atkins, C., Dunbar, G., Golledge, N. R. 2014. Aeolian sediment transport and deposition in a modern high-latitude glacial marine environment. Sedimentology, 61. 1535-1557. https://doi.org/10.1111/sed.12108
  19. Delmonte, B., Paleari, C. I., Andò, S., Garzanti, E., Andersson, P. S., Petit, J. R., et al. 2017. Causes of dust size variability in central East Antarctica (Dome B): atmospheric transport from expanded South American sources during marine isotope stage 2. Quaternary Science Review, 168. 55-68. https://doi.org/10.1016/j.quascirev.2017.05.009
  20. Dupart, Y., King, S. M., Nekat, B., Nowak, A., Wiedensohler, A., Herrmann, H., David, G., Thomas, B., Miffre, A., Rairoux, P., D'Anna, B., George, C. 2012. Mineral Dust Photochemistry Induces Nucleation Events in the Presence of SO2. Proceedings of National Academy of Sciences of USA, 109(51). 20842-20847. https://doi.org/10.1073/pnas.1212297109
  21. Dzyaloshinskii, I.E., Lifshitz, E.M., Pitaevskii, L.P. 1961. The General Theory of Van der Waals Forces. Advances in Physics, 10. 165-209. https://doi.org/10.1080/00018736100101281
  22. Ghasemi, H., Ward, C. A. 2009. Determination of the Surface Tension of Solids in the Absence of Adsorption. Journal of Physical Chemistry, 113. 12632-12634. https://doi.org/10.1021/jp9068653
  23. Gregg, S. J., Sing, K. S. V. 1982. Adsorption. Surface Area and Porosity, London. New York: Academic Press Inc.
  24. Gun'ko, V. M., Blitz, J. P., Gude, K., Zarko, V. I., Goncharuk, E. V., Nychiporuk, Y. M. Leboda, R., Skubiszewska-Zieba, J., Osovskii, V. D., Ptushinskii, Y. G., Mishchuk, O. A., Pakhovchishin, S. V., Gorbik, P. P. 2007. Surface Structure and Properties of Mixed Fumed Oxides. Journal of Colloid and Interface Science, 314(1). 119-130. https://doi.org/10.1016/j.jcis.2007.05.025
  25. Israelachvili, J.N. 1992. Adhesion Forces between Surfaces in Liquids and Condensable Vapours. Surface Science Reports, (14). 109-159. https://doi.org/10.1016/0167-5729(92)90015-4
  26. Kavan, J., Ondruch, J., Nývlt, D., Hrbá¡cek, F., Carrivick, J. L., Láska, K. 2017. Seasonal hydrological and suspended sediment transport dynamics in proglacial streams, James Ross Island, Antarctica. Geography Annals, 99. 38-55. https://doi.org/10.1080/04353676.2016.1257914
  27. Lancaster, N. 2002. Flux of eolian sediment in the McMurdo Dry Valleys, Antarctica: a preliminary assessment. Arctic, Antarctic and Alpine Research, 34. 318-323. https://doi.org/10.1080/15230430.2002.12003500
  28. Mauer, S., Mersmann, A., Peukert, W. 2001. Henry Coefficients of Adsorption Predicted from Solid Hamaker Constants. Chemical Engineering Science, 56. 3443-3453. https://doi.org/10.1016/S0009-2509(01)00033-1
  29. Mazzera, D. M., Lowenthal, D., Chow, J. C., Watson, J. G., Grubisic, V. 2001. PM10 measurements at McMurdo station, Antarctica. Atmospheric Environment, 35. 1891-1902. https://doi.org/10.1016/S1352-2310(00)00409-X
  30. McConnell, J. R., Aristarain, A. J., Banta, J. R., Edwards, P. R., Simoes, J. C. 2007. 20th-Century doubling in dust archived in an Antarctic peninsula ice core parallels climate change and desertification in South America. Proceedings of National Academy of Sciences of U. S. A., 104. 5743-5748. https://doi.org/10.1073/pnas.0607657104
  31. Medout-Marere, V. 2000. A Simple Experimental Way of Measuring the Hamaker Constant A11 of Divided Solids by Immersion Calorimetry in Apolar Liquids. Journal of Colloid and Interface Science, 228. 434-437. https://doi.org/10.1006/jcis.2000.6984
  32. Ne, P. D., Bertler, N. A. N. 2015. Trajectory modeling of modern dust transport to the Southern Ocean and Antarctica. Journal of Geophysics Research Atmosphere, 120. 9303-9322. https://doi.org/10.1002/2015JD023304
  33. Pereira, K. C. D., Evangelista, H., Pereira, E. B., Simoes, J. C., Johnson, E., Melo, L. R. 2004. Transport of crustal microparticles from chilean Patagonia to the Antarctic peninsula by SEM-EDS analysis. Tellus B., 56. 262-275. https://doi.org/10.3402/tellusb.v56i3.16428
  34. Pokrovskiy, V. A., Bogillo, V. I., Dabrowski, A. 1999. Adsorption and Chemisorption of Organic Pollutants on the Solid Aerosols Surface. In. Dabrowski A. (ed). Adsorption and its Application in Industry and Environmental Protection. Amsterdam: Elsevier. 571-634. https://doi.org/10.1016/S0167-2991(99)80373-5
  35. Prausnitz, J. M. 1966. Surface Tension of Simple Liquids. Transactions of Faraday Society, 62. 1097-1104. https://doi.org/10.1039/tf9666201097
  36. Pyziy, A. M., Volcov, V. B., Poznayeva, O. A., Bogillo, V. I. Shkilev, V. P. 1997. Comparison of Various Numerical Procedures for Analysis of Structural Heterogeneity. Langmuir, 13(5). 1303-1306. https://doi.org/10.1021/la951560s
  37. Seinfeld, J.H., Pandis, S. N. 2006. Atmospheric Chemistry and Physics: From Air Pollution to Climate Change, London, New York: John Wiley & Sons, Inc.
  38. Truzzi, C., Lambertucci, L., Illuminati, S., Annibaldi, A., Scarponi, G. 2005. Direct gravimetric measurements of the mass of the Antarctic aerosol collected by high volume sampler: PM10 summer seasonal variation at Terra Nova Bay. Annals of Chemistry, 95. 867-876. https://doi.org/10.1002/adic.200590099
  39. Weller, R., Wöltjen, J., Piel C., Resenberg, R., Wagenbach, D., König-Langlo, G., et al. 2008. Seasonal variability of crustal and marine trace elements in the aerosol at Neumayer station, Antarctica. Tellus B., 60. 742-752. https://doi.org/10.1111/j.1600-0889.2008.00372.x
  40. Zandavi, S. H. Ward, C. A. 2014. Clusters in the Adsorbat es of Vapours and Gases: Zeta Isotherm Approach. Physical Chemistry and Chemical Physics, 16. 10979-10989. https://doi.org/10.1039/C4CP00843J